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Detalhes do Documento


DISSERTAÇÃO DE MESTRADO
Título Original (PT):
FABRICAÇÃO E CARACTERIZAÇÃO DE CERÂMICAS MULTIFUNCIONAIS À BASE DE CASRXCU3-XTI4O12 PARA APLICAÇÕES ÓPTICAS E ELETROELETRÔNICAS
Autor:
ORREGO GONZÁLEZ, SANTIAGO
Email:
sorrego13@gmail.com
Instituição:
UNIVERSIDADE ESTADUAL PAULISTA JÚLIO DE MESQUITA FILHO (UNESP) - BRASIL
Unidade:
FACULDADE DE CIÊNCIAS (FC) - BAURU - SP
Local de Publicação:
UNESP
Data de Publicação:
2015
Área:
MULTIDISCIPLINAR
Área de Concentração:
MATERIAIS
Titulação:
MESTRE(A) EM MATERIAIS
Orientador:
Dr. RAMIREZ GIL, MIGUEL ANGEL
Banca Examinadora:
Dr. RODRIGUES JUNIOR, DURVAL
Dr. RAMIREZ GIL, MIGUEL ANGEL
Drª. BERENGUE, OLIVIA MARIA
Data de Defesa:
06/03/2015
Palavras-Chave (PT):
CONSTANTE DIELÉTRICA
FOTOLUMINESCÊNCIA
PROPRIEDADE NÃO ÔHMICA
Resumo Original (PT):
CERÂMICAS À BASE DE CACU3TI4O12 (CCTO) SÃO DE INTERESSE CIENTÍFICO E TECNOLÓGICO DEVIDO A SUA MULTIFUNCIONALIDADE. NESTE TRABALHO FORAM PREPARADOS PÓS CERÂMICOS POR REAÇÃO EM ESTADO SÓLIDO DE CASRXCU3-XTI4O12 COM X = 0,00; 0,15; 0,30; 1,50; 2,70 E 3,00. OS PÓS FORAM CARACTERIZADOS TERMICAMENTE UTILIZANDO A TÉCNICA DA TERMOGRAVIMETRIA, MEDIANTE ESTA TÉCNICA FOI DETERMINADA À NECESSIDADE DO USO DE DUAS TEMPERATURAS DE CALCINAÇÃO: 950°C PARA AMOSTRAS COM BAIXO TEOR DE SR2+ E 1050°C PARA AS DE MAIOR TEOR. A TÉCNICA DE DIFRATOMETRIA DE RAIOS X (DRX) EM NAS AMOSTRAS NA FORMA DE PÓ REVELOU A PRESENÇA DA FASE PURA DE CCTO PARA X = 0,00; A AMOSTRA COM X = 0,15 APRESENTOU A FASE DE CCTO E A FASE CATIO3 (CTO), AS QUAIS TAMBÉM ESTÃO PRESENTES NA AMOSTRA COM X = 0,30 COMBINADAS COM A FASE DE (SR0.75CA0.25)TIO3 (SCTO). AS AMOSTRAS COM X = 1,50 E 2,70 APRESENTARAM A FASE CCTO E A FASE SCTO E, FINALMENTE, A AMOSTRA COM X = 3,00 MOSTROU PRESENÇA DA FASE PURA DE SCTO. A TÉCNICA DE ESPECTROSCOPIA RAMAN INDICOU A PRESENÇA DOS MODOS DE OSCILAÇÃO CARACTERÍSTICOS DA FASE CCTO EM TODAS AS AMOSTRAS, ISTO DEVIDO ÀS FASES CTO E SCTO TAMBÉM APRESENTAREM CLUSTER DE [TIO6] NA ESTRUTURA. AS PROPRIEDADE ÓPTICAS E FOTOLUMINESCENTES DOS PÓS CERÂMICOS FORAM ANALISADAS MEDIANTE A TÉCNICA DE UV-VIS ONDE FORAM DETERMINADOS OS VALORES DE ENERGIA DE GAP, SENDO QUE AS AMOSTRAS COM X = 0,00; 0,15 E 0,30 APRESENTARAM VALORES DE GAP DE 2,03; 2,28 E 2,35 EV, RESPECTIVAMENTE. AS AMOSTRAS COM X = 1,50 E 2,70 APRESENTARAM CADA UMA DOIS GAPS DE ENERGIA, UM AOS 2,12 E O OUTRO AOS 3,16 EV; A AMOSTRA DE X = 3,00 APRESENTOU UM ÚNICO GAP DE 3,33 EV. A INTENSIDADE FOTOLUMINESCENTE APRESENTOU UMA MELHORA EM RELAÇÃO COM A INTENSIDADE DA FASE PURA DE CCTO PARA AS AMOSTRAS COM X = 2,70 E 3,00, ISTO DEVIDO PROVAVELMENTE À PRESENÇA DE VACÂNCIAS DE OXIGÊNIO GERADAS NOS CLUSTERS DE [TIO6]. PARA AS OUTRAS AMOSTRAS A INTENSIDADE FOI AFETADA NEGATIVAMENTE PELA SUBSTITUIÇÃO DO CU2+ PELO SR2+. ESTAS CARACTERIZAÇÕES FORAM NOVAMENTE REALIZADAS UTILIZANDO UMA ÚNICA TEMPERATURA DE CALCINAÇÃO, 1050°C, DIMINUINDO O NÚMERO DE VARIÁVEIS QUE AFETAM AS CARACTERÍSTICAS ÓPTICAS. AS AMOSTRAS COM X = 0,00; 0,15 E 0,30 APRESENTARAM UM INCREMENTO NA INTENSIDADE DA FOTOLUMINESCÊNCIA, INDICANDO UM AUMENTO NA QUANTIDADE DE ELÉTRONS DISPONÍVEIS PARA MOVIMENTAÇÃO ENTRE DIFERENTES NÍVEIS ENERGÉTICOS. PARA DETERMINAR A TEMPERATURA DE SINTERIZAÇÃO EM AMOSTRAS NA FORMA DE BULK FOI UTILIZADA A TÉCNICA DE DILATOMETRIA CONVENCIONAL A QUAL NÃO FOI CONCLUSIVA PARA AMOSTRAS COM COBRE, SENDO NECESSÁRIA A REALIZAÇÃO DE UM ESTUDO DE SINTERIZAÇÃO. DETERMINOU-SE QUE PARA AS AMOSTRAS COM X = 0,00 ATÉ X = 1,50 A TEMPERATURA DE 1100°C É A MAIS APROPRIADA. FOI NECESSÁRIA UMA TEMPERATURA DE SINTERIZAÇÃO DE 1200°C PARA A AMOSTRA COM X = 2,70. FINALMENTE, PARA A AMOSTRA COM X = 3,00 A TEMPERATURA APROPRIADA PARA DENSIFICAÇÃO FOI DE 1350°C. ESTAS TEMPERATURAS FORAM CONFERIDAS COM A UTILIZAÇÃO DA TÉCNICA DE DILATOMETRIA ÓPTICA. AS PASTILHAS FORAM CARACTERIZADAS COM ESPECTROSCOPIA DE IMPEDÂNCIA E SEUS RESULTADOS INDICARAM QUE COM O AUMENTO DO TEOR DE SR2+ A CAPACITÂNCIA DO CONTORNO DE GRÃO DIMINUI, ASSIM COMO A CONSTANTE DIELÉTRICA. A PROPRIEDADE NÃO ÔHMICA DAS AMOSTRAS TAMBÉM FOI AFETADA NEGATIVAMENTE COM O AUMENTO DO TEOR DE SR2+, JÁ QUE PARA AS AMOSTRAS COM MENOR TEOR OS VALORES DE CORRENTE DE FUGA SÃO INCREMENTADOS E AS TENSÕES DE RUPTURA DIMINUEM. ENTRETANTO, AS AMOSTRAS COM MAIOR TEOR DE SR2+ APRESENTARAM UMA RESPOSTA COMPLETAMENTE RESISTIVA COM A APLICAÇÃO DE UM CAMPO ELÉTRICO. MEDIANTE A TÉCNICA DE ESPECTROSCOPIA DE ANIQUILAÇÃO DE PÓSITRONS FOI POSSÍVEL DETERMINAR QUE EXISTE UM MESMO TIPO DE VACÂNCIA EM TODAS AS AMOSTRAS, INDEPENDENTEMENTE DO TEOR DE SR2+. ENTRETANTO, COM O AUMENTO DO TEOR DE SR2+ A DENSIDADE DE VACÂNCIAS DIMINUI, O QUAL IMPLICA UM DETRIMENTO DAS PROPRIEDADES DIELÉTRICAS E NÃO ÔHMICAS DAS AMOSTRAS.
Título (EN):
NÃO CONSTA
Palavras-Chave (EN):
DIELECTRIC CONSTANT
NON-OHMIC PROPERTIE
PHOTOLUMINESCENCE
Resumo Original (EN):
CERAMICS OF CACU3TI4O12 (CCTO) ARE OF SCIENTIFIC INTEREST DUE TO THEIR MULTI FUNCTIONALITY. IN THIS WORK, CERAMIC POWDERS OF CASRXCU3-XTI4O12 WITH X = 0.00, 0.15, 0.30, 1.50, 2.70 AND 3.00 WERE PREPARED. THESE POWDERS WERE THERMALLY CHARACTERIZED BY THE THERMOGRAVIMETRY TECHNIQUE, WAS CONCLUDED THE NEED USE OF TWO CALCINATION TEMPERATURES, 950°C FOR SAMPLES WITH LOW CONTENT OF SR2+AND 1050°C FOR THOSE WITH HIGH CONTENT. TO THE SAMPLE IN POWDER STRUCTURAL CHARACTERIZATION WAS REALIZED WITH THE DRX TECHNIQUE THAT REVEALS THE PRESENCE OF PURE PHASE OF CCTO FOR X = 0.00, THE SAMPLE OF X = 0.15 PRESENT THE PHASE OF CCTO AND THE PHASE OF CATIO3, WHICH ONES ARE PRESENT TOO IN THE SAMPLE OF X = 0.30 COMBINED WITH THE PHASE OF (SR0.75CA0.25)TIO3 (SCTO). THE SAMPLES OF X = 1.50 AND 2.70 SHOW THE CCTO PHASE THE THE SCTO PHASE AND FINALLY THE SAMPLE OF X = 3.00 SHOW THE PURE PHASE OF SCTO. ALSO WAS MADE A STUDY BY RAMAN SPECTROSCOPY TECHNIQUE INDICATES THE PRESENCE OF CHARACTERISTIC MODES OF THE CCTO PHASE IN ALL THE SAMPLES, THIS BECAUSE THE SCTO PHASE ALSO SHOW THIS TYPE OF VIBRATIONAL MODES IN THE [TIO6] CLUSTER. FINALLY THE OPTICAL AND PHOTOLUMINESCENT PROPERTIES WERE CHARACTERIZED, BY THE UV-VIS TECHNIQUE WAS DETERMINED THE ENERGY GAP VALUES, THE SAMPLES OF X = 0.00, 0.15, 0.30 SHOW GAP VALUES OF 2.03, 2.28 AND 2.35 EV RESPECTIVELY. MEANWHILE EACH OF THE SAMPLES OF X =1.50 E 2.70 SHOW TWO ENERGY GAPS, ONE AT 2,12 AND THE OTHER AT THE 3,16 EV; FINALLY THE SAMPLE OF X=3,00 PRESENT A UNIQUE ENERGY GAP OF 3.33 EV. THE PHOTOLUMINESCENT PROPERTY PRESENT AN IMPROVEMENT COMPARED WITH THE PURE PHASE OF CCTO FOR SAMPLES WITH X = 2.70 AND 3.00, THIS IS PROBABLY DUE TO THE PRESENCE OF OXYGEN VACANCIES IN THE [TIO6] CLUSTERS. TO THE OTHER SAMPLES, THIS PROPERTY WAS NEGATIVELY AFFECTED BY THE SUBSTITUTION OF CU2+ BY SR2+. THIS CHARACTERIZATIONS WERE NEWLY MADE BUT USING A SINGLE CALCINATION TEMPERATURE, 1050°C, REDUCING THE NUMBER OF VARIABLES THAT INFLUENCE IN THE OPTICAL CHARACTERISTICS. SAMPLES WITH X = 0.00, 0.15 AND 0.30 SHOW A INCREASE IN THE INTENSITY OF THE PHOTOLUMINESCENCE, INDICATING THE RAISE OF THE NUMBER OF ELECTRONS DISPOSED TO MOVING BETWEEN ENERGETIC LEVELS. TO DETERMINE THE SINTERING TEMPERATURE THE DILATOMETRIC TECHNIQUE WAS USED, THIS TECHNIQUE WAS NOT CONCLUSIVE FOR SAMPLES WITH COPPER CONTENT, BEEN NECESSARY THE REALIZATION OF A SINTERING STUDY. WAS DETERMINED THAT FOR SAMPLES WITH SR2+ CONTENT FROM X = 0.00 TO 1.50 THE TEMPERATURE OF 1100°C IS THE MOST APPROPRIATE. FOR THE SAMPLE OF X = 2.70 A TEMPERATURE OF 1200°C WAS NECESSARY. FINALLY FOR THE SAMPLE WITH X = 3.00 THE PROPER TEMPERATURE FOR DENSIFICATION WAS 1350°C. THIS TEMPERATURE WERE CONFIRMED USING THE OPTIC DILATOMETRIC TECHNIQUE. THE PILLS WERE CHARACTERIZED BY IMPEDANCE SPECTROSCOPY AND THEIR RESULTS INDICATES THAT WITH THE INCREASE OF SR2+ CONTENT THE CAPACITANCE OF BOUNDARY GRAIN OF THE MATERIAL DECREASE AS WELL AS THE DIELECTRIC CONSTANT. THE NON OHMIC PROPERTY OF THE MATERIAL WAS NEGATIVELY AFFECTED WITH THE INCREASE OF SR2+ CONTENT, SINCE TO THE SAMPLES WITH LOWEST CONTENT THE LEAKAGE CURRENT INCREASE AND THE BREAKDOWN VOLTAGE DECREASE. WHILE THE SAMPLES WITH HIGHEST CONTENT SHOW A RESISTIVE RESPONSE TO A APPLIED ELECTRIC FIELD. THE TECHNIQUE OF POSITRON ANNIHILATION SPECTROSCOPY WAS USED TO KNOW THE DENSITY OF VACANCY TYPE DEFECTS IN THE SAMPLES. THE DATA OF THIS TECHNIQUE INDICATES THE SAME TYPE O VACANCY IN ALL THE SAMPLES, INDEPENDENTLY OF THE SR2+ CONTENT, BUT WITH THE INCREASE OF THIS CONTENT THE VACANCY DENSITY DECREASE, THIS IMPLIES THE DETRIMENT OF THE DIELECTRIC AND NON-OHMIC PROPERTIES.
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Criado:
27/04/2015 ÀS 15:03:44
Atualizado:
27/04/2015 ÀS 15:03:44
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04/05/2024 ÀS 17:56:26
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24/09/2022 ÀS 18:39:35
       
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